Im Rahmen dieser Publikation wird ein innovativer Ansatz zur Untersuchung des plasmonischen Verstärkungseffekts bei der nichtlinearen Signalerzeugung (NSG) an Goldgittern vorgestellt. Plasmonen verstärkte NSG erfordert speziell entwickelte plasmonische Nanostrukturen, um die optischen Nah- und Fernfelder optimal zu kontrollieren, sodass eine maximale NSG-Effizienz erreicht werden kann. In diesem Zusammenhang sind plasmonische Gitter optimal geeignet, da sie einen gut definierten Gitterimpuls für die Kopplung von Photonen mit Plasmonen ermöglichen. Das Design eines geeigneten plasmonischen Gitters für die nichtlineare Signalerzeugung ist jedoch eine Herausforderung, da NSG-Prozesse mehrere Frequenzen umfassen können, die einen breiten Spektralbereich abdecken. Um dieses Problem anzugehen und das optimale Gitterdesign zu finden, ist eine Plattform mit azimutal gechirpten Gittern (ACG) besonders geeignet, da sie azimutal winkelabhängige Gitterperioden bietet und einen räumlich aufgelösten plasmonischen Verstärkungseffekt für NSG ermöglicht. In dieser Publikation haben die Forschenden den Verstärkungseffekt plasmonischer ACGs für die oberflächenverstärkte zwei Photonen angeregte Photolumineszenz (TPPL) und die Erzeugung der zweiten Harmonischen (SHG) im Detail untersucht.

Die Fähigkeit von ACGs, als räumlich und spektral aufgelöste Antenne zu fungieren, die die optischen Felder im Nah- und Fernfeld mehrerer Eingangs- und Ausgangsstrahlen mit unterschiedlichen Frequenzen vermittelt, konnte demsonstriert werden. Die Ergebnisse zeigen unterschiedliche räumliche Verteilungen von SHG- und TPPL-Signalen, was die Unterschiede in den zugrundeliegenden Mechanismen verdeutlicht. Diese Informationen sind wertvoll für das gezielte Design effektiver plasmonischer Nanostrukturen für andere nichtlineare optische Prozesse wie z. B. die molekülsensitive kohärente Anti-Stokes-Raman-Streuung (CARS). Durch das Verständnis des komplizierten nichtlinearen Verstärkungseffekts plasmonischer Nanostrukturen will das Team weiterhin Nanostrukturen für oberflächenverstärkte CARS mit einer Empfindlichkeit bis hinunter zur Einzelmolekülebene entwerfen. 

Diese Studie ist das Ergebnis einer erfolgreichen Zusammenarbeit zwischen den beiden Forschungsabteilungen Spektroskopie / Bildgebung und Nanooptik. Hier ergänzen sich das Know-how der Forschungsabteilung Spektroskopie / Bildgebung in der nichtlinearen Spektroskopie mit den Kompetenzen der Forschungsabteilung Nanooptik in der Plasmonik in nahezu idealer Weise. Darüber hinaus ist diese Studie auch von großer Bedeutung für den Sonderforschungsbereich CRC 1375 NOA, in dem das Leibniz-IPHT ein zentraler Partner ist.

Die Arbeiten wurden durch den SFB 1375 NOA (Teilprojekte C1 und C5) gefördert.