Wir sind es gewohnt, dass optische Phänomene linear mit der Intensität des einfallenden Lichts skalieren. Nichtlineare Prozesse werden erst für höhere Feldstärken wichtig und führen dann zu Amplituden-, Phasen-, Polarisations- und Frequenzänderungen. Beispiele für solche nichtlinearen optischen Prozesse sind Laser oder die Generation von kohärentem Licht, aber auch Frequenzumwandlung und die Erzeugung von Superkontinua und Attosekundenpulsen. Die Untersuchung derartiger Prozesse steht im Mittelpunkt unseres Sonderforschungsbereichs "Nichtlineare Optik auf Atomaren Skalen (NOA)". Da optische Nichtlinearitäten schwach sind, konzentrierte man sich bisher vor allem auf makroskopische Ausbreitungsdistanzen, um nichtlineare Effekte zu akkumulieren. Mit den Fortschritten in Laser- und Nanotechnologie wurden räumliche Skalen solcher Effekte drastisch reduziert und erreichen nun bereits den Subwellenlängenbereich. Diese Entwicklung hin zu immer kleineren Systemen wird durch ein wachsendes Verständnis der Elektromagnetik im Subwellenlängenbereich und erstaunliche Fortschritten bei der Quantenmodellierung und dem Materialdesign begleitet. Trotzdem fehlt bisher ein detailliertes physikalisches Verständnis nichtlinearer optischer Prozesse im Subwellenlängenbereich einschließlich eines generellen Konzepts für eine nichtlineare Optik, die auch auf atomarer Ebene gültig ist. Der Sonderforschungsbereich NOA konzentriert sich auf die Erforschung nichtlinearer Prozesse der Licht-Materie-Wechselwirkung in niedrigdimensionalen Nanostrukturen wie beispielsweise atomar dünnen Schichten, Nanopartikeln und -drähten, nanostrukturierten Oberflächen und molekularen Aggregaten. Wir untersuchen Quantenphänomene wie lichtinduziertes Tunneln von Elektronen durch nanoskalige Lücken in Metallen und feldgetriebene Ladungsträgerbeschleunigung in plasmonischen Nanostrukturen, Atomgittern und 2D-Materialien, wobei die Rückwirkung auf elektromagnetische Felder stets mit einbezogen wird. Wir analysieren die nichtlineare optische Response von 2D-Materialien und aufeinander gestapelter Schichten in Abhängigkeit von dielektrischen oder metallischen Substraten oder der Symmetrie und Topologie der Stapelung. Ziel von NOA ist es, durch Nanostrukturierung neue Materialien mit maßgeschneiderter Nichtlinearität herzustellen, um optische Felder in Subwellenlängen-Dimensionen zu kontrollieren. Basierend auf nichtlinearen Prozessen soll die Auflösung optischer Sensoren bis in den atomaren Bereich gesteigert werden. Dazu werden optische Felder mittels plasmonischen Nanostrukturen so manipuliert, dass molekulare Übergänge lokal untersucht werden können, darunter auch solche, die für das optische Fernfeld nicht zugänglich sind. Unterstützt durch eine synergetische Modellierung von Feld- und Quantendynamik werden im Sonderforschungsbereich NOA Anregungstransfer und chemische Reaktionen in Echtzeit und auf Einzelmolekülebene mit einer Auflösung im Sub-Nanometer-Bereich untersucht. 


IPHT: Dieses Projekt zielt darauf ab, die Effizienz nichtlinearer Prozesse der kohärenten Raman-Streuung unter Verwendung von "hot spots" an rational designten, plasmonischen Nanostrukturen zu verbessern, um derart die Empfindlichkeit bis hin zur Detektion einzelner Moleküle zu erhöhen. Speziell ausgelegte metallische Nanostrukturen ermöglichen die Gestaltung des optischen Nahfelds und seiner Polarisation, um so schwache kohärente Raman-Signale zu verstärken oder andernfalls unzugängliche Übergänge anzuregen, wie z.B. dunkle oder magnetische Moden. Langfristiges Ziel dieses Projekts ist es, Plasmon-induzierte oder -assistierte chemische Reaktionen mit hoher spektraler oder zeitlicher Auflösung auf der Ebene von Einzelmolekülen zu be-obachten. Das Projekt wird von der theoretischen Unterstützung durch die Projekte A3|Busch/Peschel und A4|Gräfe/Sierka profitieren. 

Das Vorhaben wird von der DFG-Sachbeihilfe unter der Nummer SFB 1375/1 2019, PNR 398816777 gefördert und durch den Projektträger DFG-CRC-SFB kofinanziert.

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