Spektroskopie / Bildgebung

Das Herzstück unserer Versuchsaufbauten ist die Erzeugung von wellenformstabilen Infrarotimpulsen mit hoher Leistung und bestehend aus nur wenigen Schwingungszyklen des elektrischen Feldes. Wir streben hohe Impulswiederholraten (> 10 MHz) an, die kurze Messzeiten und damit eine verbesserte Statistik ermöglichen. Unsere IR-Strahlungsquellen basieren auf der Intra-Puls-Differenzfrequenz-Erzeugung [1,2,3,4] und haben Weltrekorde in Bezug auf die Brillanz für breitbandige kohärente Quellen erreicht. Die weitere Entwicklung sieht vor, den gesamten molekularen Fingerabdruckbereich mit leistungsstarken, wenige Zyklen umfassenden Impulsen abzudecken.

[1] High-power sub-two-cycle mid-infrared pulses at 100 MHz repetition rate, I. Pupeza, D. Sánchez, J. Zhang, N. Lilienfein, M. Seidel, O. Pronin, N. Karpowicz, T. Paasch-Colberg, I. Znakovskaya, V. Pervak, E. Fill, Z. Wei, F. Krausz, A. Apolonski & J. Biegert, Nature Photonics 9, 721 (2015)

[2] Field-resolved infrared spectroscopy of biological systems, I. Pupeza, M. Huber, M. Trubetskov, W. Schweinberger, S.A. Hussain, C. Hofer, K. Fritsch, M. Poetzlberger, L. Vamos, E. Fill, T. Amotchkina, K.V. Kepesidis, A. Apolonski, N. Karpowicz, V. Pervak, O. Pronin, F. Fleischmann, A. Azzeer, M. Zigman & F. Krausz, Nature 577, 52 (2020)

[3] Watt-scale 50-MHz source of single-cycle waveform-stable pulses in the molecular fingerprint region, T.P. Butler, D. Gerz, C. Hofer, J. Xu, C. Gaida, T. Heuermann, M. Gebhardt, L. Vamos, W. Schweinberger, J. Gessner, T. Siefke, M. Heusinger, U.D. Zeitner, A. Apolonski, N. Karpowicz, J. Limpert, F. Krausz, I. Pupeza, Optics Letters 44, 1730 (2019)

[4] Multi-octave spanning, Watt-level ultrafast mid-infrared source, T. Butler, N. Lilienfein, J. Xu, N. Nagl, C. Hofer, D. Gerz, K.F. Mak, C. Gaida, T. Heuermann, M. Gebhardt, J. Limpert, F. Krausz, I. Pupeza, Journal of Physics: Photonics 1, 044006 (2019)

Die Anregung der Molekülschwingungen ist zeitlich auf die wenigen optischen Zyklen des infraroten Lichtimpulses beschränkt. In Folge dieser nahezu impulsiven Anregung senden die Moleküle eine kohärente Welle aus, das elektrische Feld des molekularen Fingerabdrucks (electric-field molecular fingerprint - EMF), der mittels elektrooptischer Abtastung direkt im Zeitbereich aufgezeichnet wird. Je kürzer die Anregung ist, desto besser ist die zeitliche Trennung des EMF. Durch diese Trennung werden Einschränkungen der Nachweisempfindlichkeit aufgrund des technischen Rauschens der Anregung reduziert und die Anforderungen an den (linearen) Dynamikbereich der Detektoren gelockert [1]. Darüber hinaus ermöglicht die Messung molekularer Signale, die proportional zum elektrischen Feld und nicht zur Intensität sind, zum ersten Mal breitbandige IR-Transmissionsmessungen von wässrigen Proben mit einer Dicke von 0,1 mm oder mehr und einem hohen Signal-Rausch-Verhältnis [2]. Dieses ermöglicht wiederum z. B. die Aufnahme von IR-schwingungsspektroskopischen Fingerabdrücken lebender Zellen oder von biologischem Gewebe mit hohem Durchsatz.

[1] Field-resolved infrared spectroscopy of biological systems, I. Pupeza, M. Huber, M. Trubetskov, W. Schweinberger, S.A. Hussain, C. Hofer, K. Fritsch, M. Poetzlberger, L. Vamos, E. Fill, T. Amotchkina, K.V. Kepesidis, A. Apolonski, N. Karpowicz, V. Pervak, O. Pronin, F. Fleischmann, A. Azzeer, M. Zigman & F. Krausz, Nature 577, 52 (2020)

[2] Optimum sample thickness for trace analyte detection with field-resolved infrared spectroscopy, M. Huber, M. Trubetskov, S.A. Hussain, W. Schweinberger, C. Hofer & I. Pupeza, Analytical Chemistry 92, 7508 (2020)

Die mit der Licht-Materie-Wechselwirkung verbundenen optischen Wellenformen werden mittels elektrooptischer Abtastung (electro-optic sampling - EOS) gemessen, bei der ihre nichtlineare Mischung mit einem ultrakurzen Gate-Impuls in einem Kristall erfolgt. Unsere Gruppe hat Pionierarbeit bei der EOS mit leistungsstarken, kurzwelligen mittel-infraroten Gate-Impulsen geleistet [1]. Dies ermöglicht Rekord-Photonennachweis-Effizienzen von > 1 % in einer Bandbreite, die mehr als eine Oktave im molekularen Fingerabdruckbereich umfasst. Da die Stärke des elektrischen Feldes mit der Quadratwurzel aus der Anzahl der Photonen skaliert, bedeutet dies eine noch nie dagewesene Messempfindlichkeit, die nur eine Größenordnung von der ultimativen Grenze für - potenziell einzyklige - optische elektrische Felder entfernt ist. Weitere Forschungsarbeiten zielen auf die Ausweitung dieser herausragenden Empfindlichkeit auf den gesamten molekularen Fingerabdruckbereich ab.

[1] Mid-infrared electric field sampling approaching single-photon sensitivity, C. Hofer, D. Gerz, M. Högner, T.P. Butler, C. Gaida, T. Heuermann, M. Gebhardt, N. Karpowicz, J. Limpert, F. Krausz & I. Pupeza, EPJ Web Conf. 243, 16001 (2020).

Mit Hilfe hochempfindlicher elektrooptischer Abtastung (EOS) haben wir die Phasenstabilität von Impulsen mit wenigen Zyklen charakterisiert, die mit Hilfe der Intrapuls Differenzfrequenzerzeugung gewonnen wurden. Dabei haben wir für die Nulldurchgänge tausender aufeinanderfolgender Wellenformen Jitter im Sub-Attosekundenbereich ermittelt (entsprechend Impulsfolgen mit einem Phasenjitter der Trägerwelle in Bezug auf die Intensitätseinhüllende im Sub-mrad-Bereich) [1]. Dies bestätigt zum einen die herausragende Stabilität der Infrarot-Wellenformen in einem bisher nicht gekannten Ausmaß. Zum anderen etabliert es EOS als breitbandiges - sowohl im optischen als auch im Hochfrequenzbereich - Messverfahren für die Stabilität optischer Wellenformen.

[1] Train of Ultrashort Mid-Infrared Pulses with Sub-mrad Carrier-Envelope Phase Stability, S.A. Hussain, W. Schweinberger, T. Buberl, C. Hofer & I. Pupeza, in 2019 Conference on Lasers and Electro-Optics Europe & European Quantum Electronics Conference (CLEO/Europe-EQEC) (IEEE, 2019)